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> "Er schien es weniger zu suchen(,) als sich vielmehr damit
> abgefunden zu haben."

Das Komma muss gesetzt werden.

Der Duden sagt: Infinitivgruppen werden durch Komma abgetrennt, wenn sie mit "als", "anstatt", "außer", "ohne", "statt" oder "um" eingeleitet werden.
Beispiel: Ich kenne nichts Schöneres, als mit einem guten Buch am Kamin zu sitzen.

Gruß von Kai